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基于苝二酰亚胺和萘酰亚胺的新型荧光分子探针的设计、合成和性质研究
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3秒自动关闭窗口冠醚取代苝二酰亚胺的合成及其在金属离子诱导下聚集体的性质研究冠醚,金属,离子,冠..
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冠醚取代苝二酰亚胺的合成及其在金属离子诱导下聚集体的性质研究
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3秒自动关闭窗口为什么苝酰亚胺染料的浓度对其光谱有影响?_百度作业帮
为什么苝酰亚胺染料的浓度对其光谱有影响?
为什么苝酰亚胺染料的浓度对其光谱有影响?
苝酰亚胺染料在浓度升高的时候,苝核之间很容易形成 π-π堆积（π-π stacking）,会形成H-聚集体（H-aggregates） 或者J-聚集体（J-aggregates）.H-聚集体（H-aggregates）的紫外可见吸收光谱蓝移,并有较大的斯托克斯位移（Stokes shift）和较低的荧光量子产率（Fluorescence quantum yields）；J-聚集体（J-aggregates）的紫外可见吸收光谱会红移,且斯托克斯位移较小,荧光量子产率较高.受体型有机光伏材料苝二酰亚胺? ?8,谢,P,p
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受体型有机光伏材料苝二酰亚胺
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3秒自动关闭窗口作者：&作者本人请参看导师姓名：&学位授予单位：&授予学位：博士学位年度：2010专业：&关键词：&&&&&&&&&摘要:（摘要内容经过系统自动伪原创处理以避免复制，下载原文正常，内容请直接查看目录。）最近几年来，在份子辨认范畴中荧光化学传感器以其高敏锐度、丰硕的丈量旌旗灯号和探头设计的轻便而备受存眷。是以，设计和分解新鲜高效的荧光探针是化学任务者一项急切义务。苝二酰亚胺类衍生物(PDIs)以其优越的光、热和化学稳固性，同时化学可润饰性强等长处，敏捷成为古代光、电资料范畴中新型份子器件研讨的热门。同时，PDI也是一种很好的电子受体，这类性质决议了以PDI为荧光团的光致电子转移(PET)型的荧光分了探针将会有很好的运用远景。在第一部门研讨任务中，我们分解了两种分歧的双皮考林胺为金属离子辨认基团、PDI为荧光体的“关一开”型荧光探针PDI一1和PDI一2，经由过程氢谱、碳谱和质谱对份子构造停止表征，并对过渡金属离子的选择性停止试验。起首，PDI一1在各类分歧的金属离子中，表示出对Ni2+高度的选择性，荧光加强达49倍；从ESI一MS、Job’s plot和荧光滴定曲线的非线性拟合等一系列试验成果肯定PDI一l和Ni2+在DMF中构成化学计量比为1：2的合营物，经由过程Benesi一Hildebrand剖析得出络合物稳固常数为2。7×109M一2，这是初次报道的表示出荧光加强的Ni2+荧光探针；PDI一2表示出对Fe3+优越的选择性，荧光加强达138倍，质谱成果显示PDI一2和Fe3+在DMF中构成1：2类型的稳固合营物。最成心义的成果是两个探针份子表示出的高选择性金属离子Ni2+和Fe3+都有激烈的顺磁性，是罕见的荧光淬灭剂，是以成长Ni2+和Fe3+的荧光开型探针具有必定的挑衅性，我们的研讨成果注解在研讨顺磁性金属离子荧光探针中，因为具有较高的氧化电位特色，PDIs是一种有益于荧光加强的荧光体。因为PDI构造可润饰性异常丰硕，所以提出的感化机制对设计和成长其它新型的荧光探针很有价值。4一胺基一1，8一萘酰亚胺衍生物和PDIs相似也是一种优越的荧光染料。因为其荧光量子产率高、荧光发射波长适中、斯托克斯(stocks)位移年夜等长处，在工业荧光染色、激光资料、光电转换资料、荧光标志和荧光探针等方面都获得了普遍运用，特别是光稳固性强、构造简略和易于润饰等长处，成为荧光探针研讨中一类主要的荧光团。在第二部门研讨任务中，我们以份子内电荷转移(ICT)为任务机制，4一溴一1，8一萘酐为原料分解了两种构造新鲜的萘酰亚胺类荧光探针NaI一1和NaI一2，在8：2乙腈和水(VV)混杂系统中，都表示出对铜离子(Ⅱ)优秀的选择性和敏锐性，竞争试验注解其它金属离子的搅扰异常小；在铜离了滴定进程中，接收光谱中的最年夜接收峰蓝移近80nm，job’s plot成果清晰地注解NaI一1和NaI一2两种探针份子和Cu2+构成的合营物的化学计量比分离为1：1和1：2，晶体构造清晰注解NaI一1和铜离子(Ⅱ)构成稳固五配位的化合物，经由过程Benesi一Hildebrand剖析得出构成合营物的稳固常数分离为4。5×104M一1和3。12×109M一2，稳固性相当；同时，跟着铜离子浓度的增长，其荧光简直完整淬灭。在B3LYP/6一31G程度上对NaI一1和NaI一1／Cu2+合营物停止DFT盘算，成果注解NaI一1和Cu2+构成的合营物接收光谱最年夜值和NaI一1比拟显著蓝移，该成果和试验成果异常分歧；同时做出重要进献的前哨份子轨道的电荷散布注解萘酰亚胺配体到金属铜的电荷转移是招致荧光淬灭的重要缘由。在第三部门研讨任务中，我们分解了以4一胺基一萘酰亚胺为荧光体、两种构造分歧的皮考林胺(DPA)为离子辨认基团的化合物NaI一3，经由过程’H NMR。13CNMR和ESI MS对份子构造停止表征。在纯乙腈中，分离参加Zn2+和Cu2+，接收光谱最年夜值分离蓝移50 nm和80 nm，然则荧光性质判然不同，参加Zn2+荧光量子产率增年夜6。6倍，这重要是因为位于亚酰胺地位的四齿配体和锌离子络合后PET进程受阻招致荧光恢复；参加Cu2+后，因为ICT效应削弱，荧光量子产率进一步下降；参加等摩尔数的Zn2+、Cu2+时，荧光量了产率变更微弱。在传理性能基本上，应用PET和ICT两种身分，在单份子程度上完成了双化学旌旗灯号输出／单荧光旌旗灯号输入的逻辑操作一INHIBIT逻辑门，为高等庞杂的逻辑门份子设计和成长供给了无益靠得住的试验根据。Abstract:In recent years, on molecular recognition in the category of fluorescent chemical sensor to the high acuity, fruitful measurement signal number and probe design for lightweight and cause for concern. The design and decomposition of fresh and efficient fluorescent probes is an urgent task for chemical workers. Perylene diimide derivatives (PDIs) with its superior optical, thermal and chemical stability. At the same time, chemistry can polish etc. advantages, quickly become ancient light, electricity data in the category of new molecular devices research hot. At the same time, PDI is also a good electron acceptor, which determines the use of PDI as a fluorescent probe for the electron transfer (PET). In the first part of research work, we decompose the two different amine Shuangpikaolin for metal ion recognition group, PDI phosphor "shut off" type fluorescent probe PDI and PDI 2, through the process of hydrogen spectrum, 13C NMR and Ms. the molecular structure represent the, and the selectivity of transition metal ions in the test. First, PDI 1 in all kinds of different metal ions, the Ni2 height of the selective, fluorescence enhancement of 49 from MS s, Job plot and fluorescence titration curves of a series of experimental results PDI a l and Ni2 in the DMF:2 1 Benesi of the joint venture, through a Hildebrand analysis of the complex stability constant of 2. 7 x 109M 2, this is the first report of the Ni2 fluorescent probe for the Fe3 PDI, 2, Fe3 138, PDI,,, a 2 and 1:2 in the DMF. The mean results of righteousness is represented by the two probe molecules highly selective metal ion Ni2 + and Fe3 have intense paramagnetic is rare fluorescence quenchers, with growth of Ni2 + and Fe3 fluorescence open type probe has certain provocative. Our research results of the annotation in the discussion along magnetic fluorescent probes for metal ions, because with high oxidation potential characteristics and PDIs is a useful in fluorescence strengthen phosphor. Because the structure of PDI can be embellished abnormal rich, so action mechanism is proposed to design and other new types of fluorescent probe growth valuable. 4, 1, 8, and PDIs, a kind of fluorescent dyes, are also similar. Because high fluorescence quantum yield and fluorescence emission wavelength is moderate, Stokes (stocks) displacement of the eve of the wait for an advantage, in industrial fluorescent staining, laser, photoelectric conversion data, a fluorescent marker and fluorescent probe have been widely used, especially light stability, strong solidity, simple structure and easy retouching strengths as fluorescent probe study a class of the main fluorophores. In the second sector research task, we transfer to member in charge (ICT) for task mechanism, 4 bromo 1, 8 naphthalene anhydride decomposition of two kinds of naphthoylimine fluorescent probe NaI fresh 1 and NaI 2, 8:2 in acetonitrile and water (VV) hybrid system, are shown on the copper ion (II) excellent selectivity and sensitivity, competition test notes and other metal ion interference in copper fro titration process, receiving most in the spectrum of receiving peak blue shift near 80nm, job 's plot stoichiometric results clearly annotated NaI 1 and NaI a 2 two probe member and Cu2 formed the joint venture than separated into 1:1 and 1:2, the crystal structure of NaI 1 and a clear note of copper ion (II) to form a stable coordination compound five, through Benesi Hildebrand analysis of a stable constant separation substance is 4 form of joint venture. 5 x 104M 1 and 3. 12 x 109M a 2, th meanwhile, with the growth of copper ion concentration, the fluorescence of the complete quenching. In the 31G NaI, a 1 / NaI 1 / Cu2 DFT is calculated, and the results of the B3LYP/6 1 and NaI are 1. The maximum value of the Cu2 and the NaI is significantly different. The charge transfer of the important contribution to the metal copper is important. In the third sector research, we decompose the to 4 amino naphthalene imide for phosphor, two kinds of structural differences of Pikaolin amine (DPA) for ion recognition of groups of compounds Nai 3, through the process of 'H NMR. 13CNMR and MS ESI to construct the structural stop. In pure acetonitrile, separated in Zn2 + and Cu2, absorption spectrum in the maximum separation of 50 nm and 80 nm blue shift, however fluorescence properties of disparate in Zn2 fluorescence quantum yield increased 6. 6 times, this is important because the Zn2 process is blocked by the four teeth ligand and zinc ion complex after the PET process is blocked by the Cu2 process, and the fluorescence quantum yield decreases more than the Cu2, because the ICT effect weakens and the fluorescence quantum yield decreases. In communication performance basically, application of pet and ICT two identity, at the single molecular level completed the double chemical flags signal output / single fluorescence signal number input logic operation inhibit logic gate is high.目录:摘要6-8ABSTRACT8-10第一章 前言11-45&&&&第一节 概述11-12&&&&第二节 荧光分子探针的分类12-22&&&&第三节 两类重要的荧光团在荧光探针领域的应用22-33&&&&&&&&3.1 苝二酰亚胺类荧光体22-29&&&&&&&&3.2 萘酰亚胺类荧光体29-33&&&&第四节 本研究工作的主要内容33-34&&&&参考文献34-45第二章 苝二酰亚胺为荧光体的关-开型Ni~(2+)和Fe~(3+)荧光探针45-89&&&&第一节 研究意义和分子设计45-47&&&&&&&&1.1 PDI为发光体的荧光分子探针的研究意义45-46&&&&&&&&1.2 分子设计46-47&&&&第二节 实验部分47-58&&&&&&&&2.1 试剂和仪器47-48&&&&&&&&2.2 测试溶液的配置和量子产率计算48-49&&&&&&&&2.3 PDI-1合成和结构表征49-54&&&&&&&&2.4 PDl-2合成和结构表征54-58&&&&第三节 结果与讨论58-77&&&&&&&&3.1 PDI-1在不同金属离子存在下的光谱性质58-67&&&&&&&&3.2 PDI-2在不同金属离子存在下的光谱性质67-77&&&&第四节 本章小结77-78&&&&参考文献78-89第三章 基于ICT机理的1,8-萘酰亚胺类铜离子荧光探针研究89-139&&&&第一节 研究意义和分子设计89-94&&&&&&&&1.1 研究意义89-90&&&&&&&&1.2 荧光分子探针设计90-94&&&&第二节 实验部分94-103&&&&&&&&2.1 试剂和仪器94-95&&&&&&&&2.2 光谱测试所需溶液的配置95-96&&&&&&&&2.3 化合物NaI-1的合成与结构表征96-99&&&&&&&&2.4 化合物NaI-2的合成与结构表征99-103&&&&第三节 结果与讨论103-134&&&&&&&&3.1 化合物NaI-1在不同金属离子存在下的光谱性质103-122&&&&&&&&3.2 结论122-123&&&&&&&&3.3 化合物NaI-2在不同金属离子存在下的光谱性质123-133&&&&&&&&3.4 结论133-134&&&&参考文献134-139第四章 1,8-萘酰亚胺类INH型逻辑门分子研究139-173&&&&第一节 研究意义与分子设计139-142&&&&第二节 实验部分142-146&&&&&&&&2.1 试剂和仪器142-143&&&&&&&&2.2 光谱实验中测试溶液的配置和荧光量子产率计算143-144&&&&&&&&2.3 化合物NaI-3合成与结构表征144-146&&&&第三节 结果与讨论146-164&&&&&&&&3.1 化合物NaI-3在不同金属离子存在下的光谱性质146-164&&&&第四节 本章小结164-165&&&&参考文献165-173攻读博士期间发表论文173-174致谢174-175学位论文评阅及答辩情况表175-177外文论文177-209原价：￥20.00元折价：￥1.00元分享到：参考文献[1].张松亮.[D].河南中医学院.2012[2].李瑞基.[D].天津理工大学.2014[3].黄凯.[D].河北科技大学.2014[4].尹璐.[D].厦门大学.2012[5].吴志国.[D].武汉大学.2013[6].张凤阳.[D].大连理工大学.2013[7].韩四海.[D].浙江大学.2012[8].侯晅.[D].天津理工大学.2013[9].田华.[D].天津大学.2010[10].张哲.[D].吉林大学.2012