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6地表地质作用
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地质流体与成矿作用讲义 (2)
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页岩气的赋存形式研究及其石油地质意义_张雪芬46
第25卷第6期2010年6月；文章编号:10)0620；地球科学进展；ADVANCESINEARTHSCIENCE；Vol.25No.6；Jun.,2010；页岩气的赋存形式研究及其石油地质意义；张雪芬,陆现彩；13；,刘(1.内生金属矿床成矿机制国家重点实验室,,；2.257015)；摘要:,其赋存形式具有多样性,；,；大也加强了对
第25卷　第6期2010年6月文章编号:10)地球科学进展ADVANCESINEARTHSCIENCEVol.25　No.6Jun.,2010页岩气的赋存形式研究及其石油地质意义张雪芬,陆现彩113,刘(1.内生金属矿床成矿机制国家重点实验室,,江苏　南京　210093;2.　257015)摘　要:,其赋存形式具有多样性,,。综述了页岩气的赋存形式及其影响因素,包括页岩气成因、(有机碳含量、矿物成分、岩石含水量)、岩石结构(孔隙度、渗透率)和温度、压力等。认识影响不同形式页岩气赋存量的地质因素,有助于利用容积法评估页岩气地质储量的水平,因为游离态页岩气的含量取决于页岩的有效孔隙度和含气饱和度,而吸附态页岩气的含量则受页岩的气体吸附能力影响。认为发展页岩孔隙结构表征技术,研究页岩气在粘土矿物表面和纳米孔隙中的吸附行为,可以进一步了解不同地质条件下页岩气的赋存形式,并为页岩气的资源评价提供更为准确的参数,因此它们将是页岩气下一步研究的重点之一。关　键　词:页岩气;赋存形式;地质储量;粘土矿物;纳米孔隙中图分类号:P618.13;TE122.3　　　文献标志码:A大也加强了对页岩气的勘探及实验研究,对泥盆系、石炭系和侏罗系页岩气的勘探潜力进行了评[6,7]估。我国页岩气勘探处于刚刚起步阶段,目前研究主要集中在页岩气有利区评价方面,认为上扬子地区特别是四川盆地志留系地层具有页岩气的勘[8]探潜力。Curtis定义了现代页岩气的概念,认为页岩气[5]1　引　言21世纪中叶将是以天然气为主的能源时代,但是随着天然气工业的发展,我国的天然气勘探开发已处于中期阶段,那些规模大、储量大、资源丰度高、易勘探、好开采的天然气资源越来越少,这使得人们不得不将勘探发展的重心逐渐转移到以前不被重视的、开发效益相对较差的、勘探开发技术要求高的天[1～3]然气资源。页岩气、致密砂岩气、煤成气等非常[4]规天然气资源成为了首要的资源接替者。页岩气是指以游离、吸附和溶解状态赋存于暗色泥页岩中的天然气,是典型的“自生自储”系统。早在1976年,美国能源部就对东部页岩气进行了地质、地球化学和石油工程的研究,发现了Antrim页岩、Ohio页岩、NewAlbany页岩、Barnett页岩和Lewis页岩等五[5]大页岩气系统,并进行了工业开采。近年来加拿①　收稿日期:;修回日期:.可以是储存在天然裂隙和粒间孔隙中的游离气,也可以是干酪根和页岩颗粒表面的吸附气或是干酪根和沥青中的溶解气,指出吸附作用是页岩气聚集的基本方式之一,吸附气含量可占页岩气总含量的将页岩气概括为:主体上以吸附和游离状态赋存于泥页岩地层中的天然气聚集,其中吸附作用是页岩气成藏的重要机理之一。页岩气的吸附作用主要体现在岩层[6]对甲烷气体的吸附能力之上。Ross等研究了加20%～85%。此后,国内学者张金川等[9](编号:)和“3基金项目:国家自然科学基金项目“泥质烃源岩中纳米孔隙的成岩演化特征及其排烃意义”泥质烃源岩中粘土矿(编号:)资助.物―典型油气分子相互作用的微观机制及其油气地质学意义”　作者简介:张雪芬(19822),女,浙江诸暨人,博士研究生,主要从事石油地质学研究.E2mail:3通讯作者:陆现彩(19722),男,山东嘉祥人,教授,主要从事含油气系统的地球化学过程以及表面矿物学研究.E2mail:xcljun@598　　　　　　　　　　　　　　　　　地球科学进展　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　第25卷拿大东北部上侏罗统Gordondale地层的页岩气地质储量,指出在压力为6.0MPa、温度为30℃时,样品3的甲烷吸附能力为0.05～2.00cm/g。储层温度对甲烷吸附能力具有很大的影响,温度越高,甲烷吸附能力越小。BesaRiver和Mattson地层的储层温度为127～150℃,严重制约了甲烷的吸附,故其甲烷3吸附能力均小于0.01cm/g,只有储层温度小于81℃、有机质含量在0.44%～3.67%、埋藏深度在m的Muskwa地层的甲烷吸附能力较3[7]大,最高可达0.70cm/g。,种因素的制约,地质储量评估,,但对够系统,本文在分析前人研究成果的基础上,分析总结了页岩成分、结构和地质条件对页岩气的赋存形式和相对含量的影响,以期对正确评估页岩气藏地质储量以及我国刚刚起步的页岩气勘探和评价提供借鉴。占原始页岩气地质储量的61%。李新景等认为吸附态页岩气的含量可能至少占页岩气总量的[16]40%。聂海宽等总结分析了Barnett页岩的大量研究资料,认为40%～60%的天然气以吸附态赋存于页岩中,比早期研究的数据大很多。由此可见,吸40%。中,。Marti2[17]niMAntrim页岩以吸附态、Kinley等和Mont2[20]gomery等根据Barnett页岩气特征认为存储在基质孔隙中的页岩气占天然气总产量的50%以上。。但是,Bowker[18][19][15]3　页岩气及甲烷的赋存形式的影响因素3.1　页岩气成因的影响页岩气的成因不同,赋存形式也会有差异。页岩气的组分随成因的不同而发生改变,从微生物降[21]解成因气到混合成因气,再到热裂解成因气,组分中的高碳链烷烃(乙烷、丙烷)逐渐增加。微生物降解成因气多产于成熟度较低,水动力活跃的盆地边缘,以甲烷和二氧化碳为主,Michigan盆地的Ant2rim页岩气是典型的微生物降解成因气,其主要成[17]分为甲烷和二氧化碳,甲烷含量高达85%以上;热裂解成因气则主要集中于成熟度较高的盆地中心,由甲烷和部分高碳链烷烃组成,如FortWorth盆地密西西比亚系Barnett页岩气,其甲烷含量仅占页岩气的45%～50%,而乙烷和丙烷含量则高达20%[22]以上;混合成因气兼具微生物降解成因气和热裂解成因气的特点,分布最为广泛,最典型的是Illinois[22]盆地的NewAlbany页岩气。页岩气的组成影响其在页岩内的吸附行为。傅[23,24]国旗等通过实验研究发现乙烷、丙烷等碳氢化合物对活性炭吸附存储甲烷能力有显著的影响,当混合气体中含有乙烷(4.1%)和丙烷(2%)时,甲烷[25]的吸附能力分别下降了25%和27%。张淮浩等也发现乙烷和丙烷等气体能导致吸附剂吸附甲烷能力降低,利用体积吸附评价装置,在20°C、充气压力3.5MPa、放气压力0.1MPa条件下,对混合气体(CH487.49%,C2H64.30%,C3H84.96%,CO20.91%,N21.83%,O20.51%)进行连续12次循环充放气实验,发现甲烷的吸附容量下降了27.5%。由此可见,微生物降解成因气由于乙烷和丙烷等高碳链烷烃含量较少,岩石对其吸附能力较强,如2　页岩气的赋存形式页岩气的赋存形式具有多样性,包括游离态(大量存在于岩石孔隙与裂隙中)、吸附态(大量吸附于有机质颗粒、粘土矿物颗粒、干酪根颗粒以及孔隙表面之上)及溶解态(少量溶解于干酪根、沥青质、残留水以及液态原油中),但以游离态和吸附态为主,溶解态仅少量存在。早在1996年,胡文u[11]等就指出,在CH42CO22H2O三元体系中,作为天然气主要成分的CH4,其溶解态含量仅占总含量的0.1%。气体在页岩层中以何种相态存在,主要取决于它们在流体体系中溶解度的大小。当气体的量小于其在流体体系中的溶解度,即未饱和时,只存在吸附态和溶解态;而一旦达到饱和,就会出现游离态。[12][13]张金川等和薛会等也指出,生成的页岩气首先满足有机质和岩石表面吸附的需要,当吸附气量与溶解气量达到饱和时,富裕的天然气才以游离态进行运移和聚集。[5]据Curtis统计,吸附态页岩气含量占页岩气总含量的20%～85%。其中,FortWorth盆地密西西比亚系Barnett组页岩的吸附态页岩气占原始页岩气总量的20%,是所占比例最少的,但是,随着实验研究和开发的深入,发现20%的评估值明显偏[14]低。Mavor指出Barnett组页岩吸附态页岩气应[10]第6期　　　　　　　　　　　　张雪芬等:页岩气的赋存形式研究及其石油地质意义　　　　　　　　599Michigan盆地的Antrim生物降解成因气,其吸附态页岩气占气体总量的70%～75%。3.2　岩石物质组成的影响3.2.1　有机碳含量页岩的有机碳含量是影响页岩吸附气体能力的主要因素之一。页岩的有机碳含量(TOC)越高,则页岩气的吸附能力就越大。Ross等对加拿大东北部侏罗系Gordondale地层和Hickey等Mitchell2T.P.Sims井的Barnett气具有更高的存储能力。其原因主要有方面是TOC值高,积页岩的含气率就高隙发育,力,溶解作用也有不可忽视的贡献。Lu等和Hill[30]等通过实验研究得出有机碳含量与甲烷吸附能[6]力之间存在良好的正相关线性关系。Ross等和[31]Chalmers等研究了加拿大Gordondale页岩得到了和实验结果相同的结论,即有机碳含量越高,页岩吸附气体的能力就越强(图1)。[28][29][26][17]至关重要。碳酸盐矿物和石英碎屑含量的增加,会[33]减弱岩层对页岩气的吸附能力,同时还会降低页[6]岩的孔隙度,使游离态页岩气的储集空间减少,但是,随着石英、碳酸盐矿物含量增加,岩石的脆性提高,使页岩在外力的作用下,极易形成天然裂隙和渗导裂缝,认为煤的内表面上可供气体,煤中水分越高,可能占据的有效吸附点位就越多,相对留给气体分子“滞留”的有效点位就会减少,从而降低了煤层气的吸附量。与此相似,在页岩层中,含水量越高,水占据的孔隙空间就越大,从而减少了游离态烃类气体的容留体积和矿物表面吸附气体的表面位置,因此含水量相对较高的样品,其气体吸附能力就较[6,7]小。Ross等发现仅在含水量较大(&4%)时,页岩对气体的吸附能力才有显著的降低(图2),饱和水的样品的气体吸附量比干燥样品低40%。此外,页岩层中含水量的增加,可能会导致天然气相态的改变,因为当页岩层中孔隙水增加时,天然气溶解于孔隙水中的量就会增加,从而使一定数量的游离态[36]和吸附态页岩气溶于水,呈溶解态存在。[35]图1　甲烷吸附量和有机碳含量的关系图[6,31]Fig.1　PlotofmethanecapacitywithvaryingTOCcontents[6,31]3.2.2　矿物成分页岩的矿物成分比较复杂,除伊利石、蒙脱石、高岭石等粘土矿物以外,常含有石英、方解石、长石、云母等碎屑矿物和自生矿物,其成分的变化影响了页岩对气体的吸附能力。粘土矿物往往具有较高的[7]微孔隙体积和较大的比表面积,吸附性能较强。[32]Schettler等认为页岩中的吸附态甲烷主要分布[29]在伊利石表面,其次吸附于干酪根之中。Lu等则认为在有机碳较低的页岩中,伊利石的吸附作用图2　甲烷吸附量与含水量的关系图[6,7]Fig.2　Correlationbetweenmethanecapacityandmoisturecontents[6,7]3.3　岩石结构的影响3.3.1　孔隙结构和孔隙度岩石孔隙的容积和孔径分布能显著影响页岩气的赋存形式。一般来说,按孔的平均宽度来分类,可600　　　　　　　　　　　　　　　　　地球科学进展　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　第25卷分为大孔(&50nm)、介孔(2～50nm)、微孔(&2[37]nm)。大孔和介孔主要发生气体的层流渗透和毛细管凝聚,有利于游离态页岩气的储存。胡爱军[38][39]等和Raut等认为当孔径较大时,气体分子存储于孔隙之中,此时游离态气体的含量增加。孔隙气体吸附能力与微孔比表面积总体上有正相关性,但同时又受孔径分布的影响。例子。Barnett页岩的天然裂隙多数被碳酸盐(特别是方解石)所胶结,但因胶结而封闭的天然裂隙却是力学上的薄弱环节,极易在水力压裂过程中再次作用,有效增大岩层的裂隙,从而使渗透率得到很好[18,45,46]的改善。系―密西西比亚系页岩地层后发现,在温度较高时,吸附态气体可以忽略不计,以游离态气体为主。3.4.2　压力压力与页岩气吸附能力呈正相关关系。Raut等指出在压力较低的情况下,气体吸附需达到较高的结合能,当压力不断增大,所需结合能不断减[40]小,气体吸附的量随之增加。Chalmers等研究了Gordondale地层岩芯样品在不同储层压力下的气体[39]吸附能力,发现储层压力越大,吸附气体的能力就越大,当储层压力从2.9MPa增大到17.6MPa时,页3岩的气体吸附能力从0.03cm/g增大到了1.863[47]cm/g。Shkolin等也指出,随着压力的增大,气体的压缩率增大,从而增加了游离态气体的储存图3　总气体含量与岩石孔隙度的关系图[40]Fig.3　Effectofporosityandtotalgascapacity[40]能力。4　研究展望4.1　CH4在粘土矿物表面的吸附CH4是页岩气的主要成分,可以存储于页岩的3.3.2　渗透率渗透率在一定程度上影响页岩气的赋存形式。渗透率是指在一定压差下,岩石允许流体通过其连通孔隙的能力,它主要影响页岩层中游离态气体的存储。页岩层渗透率越大,游离态气体的储集空间就越大。通常,页岩层属于低渗透性储层,其渗透率多在0.3md之间,一般小于0.01[7]md。但渗透率随裂隙发育程度的不同而有较大的变化,裂隙能够大大增加页岩层的渗透率,聚集相当数量的游离态页岩气。此外,后期的水力压裂作用也会形成诱发裂隙,增大页岩层的渗透率,使游离态页岩气的储集空间增大,Barnett页岩就是典型的基质孔隙和裂隙之中,也可以吸附于有机质和粘土矿物表面。由于粘土矿物表面的电化学特征的差异性较强,因此甲烷在粘土矿物表面的吸附作用异常复杂。矿物表面往往存在一层紧密排列的水膜,厚约3!,这层水膜对甲烷的吸附有着重要的影响。[48]早在1988年,Cha等发现被粘土吸附的水分子和甲烷分子更容易形成甲烷水合物;后来,Ouar[49]等在实验中发现在蒙脱石表面甲烷水合物在温6度高至294K、压力低至5.49×10Pa就可形成,[50]Kotkoskie等研究了粘土结构层间甲烷水合物形第6期　　　　　　　　　　　　张雪芬等:页岩气的赋存形式研究及其石油地质意义　　　　　　　　601[59]成的温压条件,发现在290K、2.73×10Pa的条件[51][52]下就存在水合物;Titiloye等、Park等利用分子模拟方法,发现在更高的温度(300K)和更低的压6力(1.01×10Pa)条件下,甲烷水合物就可以在粘土矿物表面形成,表明粘土矿物的确对甲烷水合物形成具有“热力学促进效应”。Buffett等研究发现形成甲烷水合物的甲烷既可以是游离态的,也可以为溶解态。在粘土矿物表面,水合物中的甲烷被约12～13个水分子氧和蒙脱石表面的六元环氧原[51]子包围,此时,中,形成sI型水合物结构。查明CH4,,。4.2　孔径分布是影响岩石纳米孔隙吸附性能的关键参数之一。页岩具有低孔隙度和低渗透率的特性,其孔径大小一般都很小,其中孔径在10nm左右的[6]微孔含量丰富。在这些纳米尺度的孔隙中,孔壁间距非常小,吸附能相对较高,使得其表面与吸附质分子间的相互作用非常强烈,因此对气体具有很强的吸附能力。因此,表征页岩的孔径分布有着重要的意义,基于探针气体吸附等温线可以计算出样品的表面积、孔径分布和表面分形维数值等表面性质,选用适合的方法表征岩石样品,能够得到更为可靠的结果,从而有利于对页岩纳米孔隙吸附性能有更全面的认识。4.3　页岩气赋存形式研究与地质储量评估页岩气藏储层连续分布,具有较强的非均质性,包括多种气体富集机制、控制产能的多样性。因此,页岩气地质储量评估有多种方法,不同的方法选取的关键参数不同,取得的页岩气地质储量预算结果[56,57]也有较大的差异。容积法是用于获得原始页岩气地质储量值的最常用方法,它估算的是页岩孔隙、裂隙空间内的游离态页岩气与有机质、粘土矿物和干酪根颗粒表面的吸附态页岩气体积总和。页岩气的赋存形式研究对容积法评价页岩气地质储量有重要意义,因为页岩气总含量是游离态页岩气和吸附态页岩气之和。对于以游离态形式存在的页岩气,关键是确定页岩的有效孔隙度和含气饱和度,因为页岩气含量是页岩含气孔隙度的函数。页岩气藏的有效孔隙度包括基质孔隙度和裂缝孔隙[56]度。利用声波、中子、密度和核磁共振等测井资[58]料可以测得较为可靠的基质孔隙度;通过双侧向[55][52,54][53]6测井资料则可以计算出较为精确的裂缝孔隙度。含气饱和度是在建立岩石电阻率、泥质水电阻率、有效孔隙度同地层混合水电阻率关系式的基础上,利用阿尔奇公式计算得到的。对于吸附态页岩气,在资源评价时需要确定的是页岩的气体吸附能力,往往是通过等温吸附实验得到但是它通常受到多种因素的影响,、含水量、孔隙[7,]结构、。容积法中关键参数选择不同,计算出的页岩气地质储量值会有较大的差异,因此选择正确的评价参数,才能得到更全面、更准确的页岩气地质储量数据。参考文献(References):[1]　ZhangZhiqiang,ZhengJunwei.Advancesinexplorationandex2ploitationtechnologiesoflow2permeabilityoilandgas[J].Ad2vancesinEarthScience,):8542864.[张志强,郑军卫.低渗透油气资源勘探开发技术进展[J].地球科学进展,):8542864.][2]　LiuHonglin,WangHongyan,LiuRenhe,etal.Thepresentsta2tusandessentialpointsofdevelopingtheunconventionalhydrocar2bonresourcesinChina[J].NaturalGasIndustry,):1132116.[刘洪林,王红岩,刘人和,等.非常规油气资源发展现状及关键问题[J].天然气工业,):1132116.][3]　ShiDou,LiuWenhui,ZhengJunwei.Theoryanalysisondeepseatedgasanditspotentialstudy[J].AdvancesinEarthScience,):2362244.[史斗,刘文汇,郑军卫.深层气理论分析和深层气潜势研究[J].地球科学进展,):2362244.][4]　ZhangJinchuan,XueHui,BianChangrong,etal.ResearchonunconventionalgasexplorationinChina[J].NaturalGasIndus2try,):53256.[张金川,薛会,卞昌蓉,等.中国非常规天然气勘探雏议[J].天然气工业,):53256.][5]　CurtisJB.Fracturedshale2gassystems[J].AAPGBulletin,):.[6]　RossDJK,BustinRM.ShalegaspotentialoftheLowerJurassicGordondaleMembernortheasternBritishColumbia,Canada[J].BulletinofCanadianPetroleumGeology,):51275.[7]　RossDJK,BustinRM.Characterizingtheshalegasresourcepo2tentialofDevonian2MississippianstrataintheWesternCanadased2imentarybasin:Applicationofanintegratedformationevaluation[J].AAPGBulletin,):872125.[8]　WangShejiao,WangLansheng,HuangJinliang,etal.Accumu2lationconditionsofshalegasreservoirsinSilurianoftheUpperYangtzeregion[J].NaturalGasIndustry,):45250.[王社教,王兰生,黄金亮,等.上扬子区志留系页岩气成藏条件[J].天然气工业,):45250.]包含各类专业文献、高等教育、幼儿教育、小学教育、外语学习资料、文学作品欣赏、专业论文、各类资格考试、行业资料、页岩气的赋存形式研究及其石油地质意义_张雪芬46等内容。　外力地质作用_百度文库
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